László Moholy-Nagy est rédacteur en chef de la revue néerlandaise International Revue i 10 de 1927 à 1929. L’artiste quitte le Bauhaus en 1928, et Marianne Brandt reprend son rôle de responsable de l'atelier de métallurgie, tandis que Moholy-Nagy fonde son propre studio de design à Berlin. Avec son studio, il réalise plusieurs décors pour l’Opéra national de Berlin puis le théâtre d’Erwin Piscator. Il conçoit également des expositions et des livres, crée des campagnes publicitaires, écrit des articles et réalise des films. Son atelier emploie des artistes et des designers comme Istvan Seboek, György Kepes, et Andor Weininger. En 1929, Moholy-Nagy se sépare de sa première femme, Lucia, mais deux ans plus tard, en 1931, il rencontre l'actrice et scénariste Sibyl Pietzsch qu'il épouse en 1932. Ils auront deux filles, Hattula (née en 1933) et Claudia (1936-1971).

Après l'arrivée au pouvoir des nazis en Allemagne en 1933, Moholy-Nagy n'est plus autorisé à travailler à cause de ses origines étrangères. En 1934, il s’exile tout d’abord aux Pays-Bas, où il sera actif principalement dans le commerce, avant de déménager avec sa famille à Londres en 1935. En Angleterre, László Moholy-Nagy fait partie du cercle des artistes et intellectuels émigrés qui se sont installés à Hampstead. Il est engagé par Jack Pritchard pour créer du contenu publicitaire pour sa société Isokon. Il y retrouve Walter Gropius, avec lequel il projette de créer une version anglaise du Bauhaus, mais faute de soutiens, le projet ne verra pas le jour.

László Moholy-Nagy gagne sa vie à Londres en acceptant divers emplois dans le design commercial, comme chez Imperial Airways. Il photographie l'architecture contemporaine pour la revue The Architectural Review dont le rédacteur en chef adjoint est John Betjeman. Celui-ci lui commande des photographies pour illustrer son livre An Oxford University Chest. Il est commissionné pour réaliser les films Lobsters (1935) et New Architecture and the London Zoo (1936). Il commence également à expérimenter la peinture sur plastique transparent, comme le polyméthacrylate de méthyle4. En 1936, le producteur de films hongrois Alexander Korda le charge de concevoir effets spéciaux pour le film Things to Come (« Les Mondes futurs ») basé sur le roman de H. G. Wells. László Moholy-Nagy crée des sculptures cinétiques et des effets de lumière abstraits, mais ils ne seront pas utilisés par le réalisateur du film William Cameron Menzies. À l'invitation de l’architecte britannique Leslie Martin, il donne également une conférence à l’école d’architecture de Kingston upon Hull. En 1937, les Nazis intègrent ses œuvres dans l’exposition Art dégénéré organisée à Munich.