De retour à Budapest après sa démobilisation, il décide de se consacrer à la peinture. Il fréquente l'école d'art privée de l'artiste hongrois Fauve Róbert Berény et participe à plusieurs expositions. L’éphémère République des conseils de Hongrie lui achète quatre œuvres en 1919. Après la chute du régime communiste en août 1919, il se retire à Szeged puis fuit le pays. Il gagne Vienne à la fin de l'année. En 1920 László Moholy-Nagy emménage à Berlin début 1920. Là-bas il rencontre les Dadas Raoul Hausmann, Hannah Höch et Kurt Schwitters. Il devient le correspondant pour la revue MA. La même année il rencontre et se marie avec la photographe et écrivaine Lucia Schulz. À Berlin, il découvre le constructivisme et le suprématisme, incarnés par les œuvres de Kasimir Malevitch et en 1921 il réalise l'un de ses premiers tableaux, Composition 19. En octobre de la même année, la revue néerlandaise De Stijl publie un « Appel à l'art élémentaire. Aux artistes du monde entier », texte qu'il cosigne avec Jean Arp, Raoul Hausmann et Ivan Puni.

En 1922, lors d'une exposition commune avec son compatriote hongrois Laszlo Peri à la galerie d'art Der Sturm de Berlin, il fait la connaissance de Walter Gropius. Cette même année, au cours du premier « Congrès des artistes progressistes », organisé à Düsseldorf du 29 au 31 mai, il représente le groupe MA et rencontre à cette occasion El Lissitzky et Theo van Doesburg, lequel vient de publier dans De Stilj un article théorique sur les photogrammes, intitulé « Production reproduction ». De son côté, Moholy-Nagy publie avec Kassák le Livre des nouveaux artistes. Cet été-là, il part en vacances dans le massif montagneux de la Rhön avec sa femme. Celle-ci l'initie à fabriquer des photogrammes sur papier photosensible.

Ses premiers photogrammes sont influencés par les films de Walter Ruttmann, Viking Eggeling et Hans Richter. Il reproche cependant au cinéma abstrait de « privilégier les développements formels au détriment de la représentation du mouvement ». Dans un article publié en 1923 par la revue américaine Broom, Moholy-Nagy explique qu'il « vise à utiliser la lumière comme facteur formel primaire, qui crée l'espace et le mouvement, et élimine la perspective centrale de la photographie ». En regard de cet article, Broom reproduit quatre photogrammes de Moholy-Nagy ainsi que quatre autres réalisés par Man Ray. Les photomontages des dadaïstes lui inspirent une nouvelle variante qu'il appelle « Fotoplastik ». Durant cette période il esquisse aussi ses idées pour ce qui deviendra sa plus célèbre sculpture, le Modulateur espace-lumière (Licht-Raum Modulator) achevé dans les années 1920.