Le 14 mars 1946, Pierre Soulages s'installe dans la banlieue parisienne (à Courbevoie, au n°3 de la rue Saint-Saëns) et se consacre désormais entièrement à la peinture. Rompant définitivement avec la figuration, il commence à produire des œuvres sur papier, utilisant le fusain ou le brou de noix, et de grandes toiles sombres, refusées au Salon d'automne de 1946. Sur les conseils de son ami peintre Francis Bott, il en expose trois au quatorzième Salon des Surindépendants (un salon sans jury) d'octobre à novembre 19472, où celles-ci, d'une « impressionnante symphonie de sombres coloris », contrastent avec les autres toiles présentées, compositions colorées des peintres Roger Bissière, Jean Le Moal ou Alfred Manessier qui dominent à l'époque : « Avec l’âge que vous avez et avec ce que vous faites, vous n’allez pas tarder à avoir beaucoup d'ennemis », le prévient alors Picabia (rencontré un peu plus tard à la Galerie René Drouin), qui qualifie néanmoins une de ses œuvres de « meilleure toile du Salon ». En décembre 1947, il trouve un atelier à Paris, au n°11 bis de la rue Victor-Schœlcher, près de MontparnasseD (il occupera plusieurs ateliers dans la capitale ainsi qu'à Sète, dans sa villa sur les pentes du Mont Saint-Clairh, à partir de 1961).
À partir de 1948, il expérimente la technique du goudron sur verre. Il participe à des expositions à Paris (« Prises de terre, peintres et sculpteurs de l'objectivité » à la galerie René Breteau en févrierj, troisième Salon des réalités nouvelles en juillet) et en Europe, notamment à « Grosse Ausstellung Französische abstrakte Malerei » (un de ses brous de noix, traité en négatif, sert d'ailleurs d'affiche à l'exposition) organisée en novembre par le collectionneur Ottomar Domnick, dans plusieurs musées allemands, aux côtés des premiers maîtres de l'art abstrait comme Del Marle, Domela, Herbin, Kupka, Piaubert,...
En mai 1949, il obtient sa première exposition personnelle à la galerie Lydia Conti à Paris et participe pour la première fois au Salon de mai (il y participera jusqu'en 1957) ; il expose également à la galerie Otto Stangl de Munich, à l'occasion de la fondation du groupe Zen, ainsi qu'à la galerie Betty Parsons de New York, en compagnie de Hans Hartung et Gérard Schneider, pour l'exposition intitulée Painted in 1949, European and American Painters. La même année, le musée de Grenoble acquiert une de ses œuvres, Peinture 145 × 97 cm, 1949, la première à entrer dans une collection publique.
De 1949 à 1952, Soulages réalise plusieurs décors de théâtre (notamment pour la pièce Héloïse et Abélard de Roger Vailland, créée au Théâtre des Mathurins et La Puissance et la Gloire d'après le roman de Graham Greene, au Théâtre de l'Athénéel) ou de ballet (Abraham de Marcel Delannoy au Théâtre du Capitole de Toulouse et Quatre gestes pour un génie de Maurice Cazeneuve au Château d'Amboise, tous deux chorégraphiés par Janine Charrat) et exécute ses premières gravures à l'eau-forte à l'atelier Lacourière (rue Foyatier à Montmartre).
En 1950, il figure dans des expositions collectives à New York (galerie Sidney Janis pour l'exposition France-Amérique), Londres, São Paulo, Copenhague. D'autres expositions de groupe présentées à New York voyagent ensuite dans plusieurs musées américains, comme « Advancing French Art » (1951), « Younger European Painters » (musée Guggenheim, 1953). Dès le début des années 1950, ses toiles commencent à entrer dans les plus grands musées du monde comme la Phillips Memorial Gallery à Washington (Peinture 162 × 130 cm, 10 avril 1950 en 1951), le musée Guggenheim (Peinture 195 × 130 cm, mai 1953 en 1953) et le Museum of Modern Art de New York (Peinture 193,4 × 129,1 cm, 1948-1949 en 1952)29, la Tate Gallery de Londres (Peinture 195 × 130 cm, 23 mai 1953 en 1953), le musée national d'Art moderne de Paris (Peinture 146 × 114 cm, 1950 en 1952), le musée d'Art moderne de Rio de Janeiro (Peinture 195 × 130 cm, 25 juillet 1953 en 1955m),...